來自中國科學(xué)院中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)（USTC）的Dong Zhenchao教授和Hou Jianguo教授將光致發(fā)光成像的空間分辨率從8nm提高到~8埃米。首次實(shí)現(xiàn)了單分子熒光成像的亞分子分辨率。這項(xiàng)研究發(fā)表在近日的《自然光子學(xué)Nature Photonics 》上。

利用光實(shí)現(xiàn)原子分辨率一直是納米光學(xué)的終極目標(biāo)之一，掃描近場光學(xué)顯微鏡（SNOM）的出現(xiàn)點(diǎn)燃了人們對這一目標(biāo)的希望。

Dong教授和他的同事在2013年的一項(xiàng)研究中成功地展示了單分子拉曼光譜成像中的亞納米級空間分辨率，以及納米腔等離子體場的局部增強(qiáng)效應(yīng)。

然而，與拉曼散射過程不同的是，熒光將在金屬附近被猝滅，這將阻止掃描近場光學(xué)顯微鏡（SNOM）在10nm左右的分辨率提升。

金屬納米腔中分子的輻射特性（熒光）直接受納米腔光子密度的影響，而納米腔的光子密度與探針尖端的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。因此，改變探針的結(jié)構(gòu)和納米空腔中分子的電子態(tài)是避免熒光猝滅，實(shí)現(xiàn)高分辨率熒光成像的關(guān)鍵。

Dong的團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步微調(diào)了等離子體子納米腔，特別是在探針尖端原子級結(jié)構(gòu)的制造和控制方面。他們構(gòu)建了一個(gè)帶有原子突起的銀尖端，并將納米腔等離子體共振與入射激光和分子發(fā)光的有效能量相匹配。

隨后，研究人員利用超薄介質(zhì)層（三原子厚的NaCl）隔離納米空腔分子與金屬基底之間的電荷轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了單分子光致發(fā)光成像的亞納米分辨率。

他們發(fā)現(xiàn)，隨著探針接近分子，即使它們的距離小于1nm，光致發(fā)光的強(qiáng)度仍然單調(diào)地增加。熒光猝滅完全消失。

理論模擬表明，當(dāng)原子突起尖端和金屬基底形成等離子體納米腔時(shí)，納米腔等離子體子的共振響應(yīng)和原子突起結(jié)構(gòu)的避雷針效應(yīng)將產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)。這種協(xié)同效應(yīng)產(chǎn)生一個(gè)強(qiáng)而高度局部化的電磁場，將腔模體積壓縮到1 nm3以下，大大提高了局域態(tài)光子密度和分子輻射衰變率。這些效應(yīng)不僅抑制了熒光猝滅，而且實(shí)現(xiàn)了亞納米分辨率的光致發(fā)光成像。

為了獲得亞納米級的空間分辨率，針尖的尺寸和針尖與樣品之間的距離必須在亞納米尺度上。

研究人員進(jìn)一步利用光譜信息實(shí)現(xiàn)了分子分辨光致發(fā)光高光譜成像，并在亞納米尺度上演示了局域等離子體激元相互作用對熒光強(qiáng)度、峰位和峰寬的影響。

本研究實(shí)現(xiàn)了人們期待已久的利用光來分析掃描近場光學(xué)顯微鏡中分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的目標(biāo)，為在亞納米尺度上探測和調(diào)控分子局域環(huán)境和光與物質(zhì)相互作用提供了一種新的技術(shù)手段。

《自然光子學(xué)Nature Photonics》的評論者認(rèn)為，本文將是該領(lǐng)域的一篇重要文章，對利用原子尺度光進(jìn)行超靈敏光譜顯微鏡研究具有指導(dǎo)意義。

原文來源：https://phys.org/news/2020-08-optical-imaging-sub-nanometer-era.html