日前，中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心研究員戴慶、華中科技大學(xué)教授李培寧與張新亮、新加坡國立大學(xué)教授仇成偉，以及美國紐約州立大學(xué)教授Andrea Alù合作，在表面聲子激元成像表征研究方面取得重要進(jìn)展，科研人員通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)了一種新的聲子激元“幽靈”模式。相關(guān)研究成果以Ghost hyperbolic surface polaritons in bulk anisotropic crystals為題，發(fā)表在《自然》上。

表面聲子激元是一種存在于極性晶體材料表界面上的特殊電磁模式，具有半光子-半聲子的準(zhǔn)粒子屬性，可以實(shí)現(xiàn)高效的納米尺度光壓縮，在涉及光與物質(zhì)相互作用的較多領(lǐng)域頗具應(yīng)用前景。該模式存在的必要條件是在其傳播方向上材料的介電函數(shù)實(shí)部為負(fù)，一般只能在材料的“剩余射線帶”（即晶格振動(dòng)導(dǎo)致的離子極化占主導(dǎo)地位的中遠(yuǎn)紅外波段）得到滿足，由此表面聲子激元的研究高度依賴于紅外表征技術(shù)。20世紀(jì)60至70年代，研究通過遠(yuǎn)場紅外技術(shù)證實(shí)了聲子極化激元模式的存在并驗(yàn)證了理論預(yù)測的色散特性。然而，由于當(dāng)時(shí)缺少具有高空間分辨能力的紅外表征技術(shù)，研究難以獲得表面聲子激元的模式分布信息，更無法實(shí)現(xiàn)對(duì)表面聲子激元的調(diào)控。

近年來，近場光學(xué)表征技術(shù)尤其是散射型掃描近場光學(xué)顯微術(shù)（s-SNOM）的發(fā)展以及新型低維納米材料特別是范德華晶體的興起，為表面聲子激元的表征和調(diào)控研究帶來了新機(jī)遇。已有研究表明，在新型范德華晶體中存在兩種聲子激元模式：單一界面約束的表面模式（圖B）和雙界面約束的波導(dǎo)模式（或稱體模式，圖B）。其中，表面模式的光場限域性較差但易于激發(fā)，而體模式光場限域性較好卻難于激發(fā)，因而這兩種模式的特性均不夠理想，尋找一種能夠結(jié)合兩者優(yōu)勢的聲子激元新模式成為該研究領(lǐng)域的下一個(gè)突破口。此前有理論研究預(yù)測與晶體光軸成一定夾角的晶面可以支持新的聲子激元模式。然而，限于范德華晶體的層狀屬性，其晶面調(diào)控難以實(shí)現(xiàn)。鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)回歸傳統(tǒng)晶體材料方解石，通過近場實(shí)驗(yàn)證實(shí)了表面聲子激元晶面調(diào)控的可行性，并進(jìn)一步結(jié)合理論分析揭示了一種集高光場限域和易激發(fā)優(yōu)勢于一身的新型聲子激元“幽靈”模式的存在。

本工作中，科研團(tuán)隊(duì)首先利用s-SNOM系統(tǒng)地剖析了光軸傾角為23.3°的方解石晶面所支持的聲子激元模式（圖A），證明了其面內(nèi)各向異性和遠(yuǎn)程傳播特性（傳輸距離大于20微米），描繪了其頻率色散特性；其次，借助晶面調(diào)控實(shí)驗(yàn)觀測了方解石聲子激元的面內(nèi)各向異性由雙曲到橢圓的拓?fù)滢D(zhuǎn)變過程（圖A）；最后，結(jié)合理論分析和電磁仿真論證了實(shí)驗(yàn)觀測到的聲子激元在方解石內(nèi)部的法向波矢為復(fù)數(shù)，其在界面法向兼具行波和消逝波的特征（圖B），是一種處于亞穩(wěn)態(tài)的準(zhǔn)模式，故稱為“幽靈”模式。該模式自晶體表面向晶體內(nèi)部擴(kuò)散的過程，與金屬中電子自表面態(tài)向體態(tài)隧穿的過程及漏模波導(dǎo)中導(dǎo)模向襯底泄露的過程異曲同工，均是波動(dòng)方程的準(zhǔn)靜態(tài)解隨時(shí)間演化的結(jié)果。研究表明，以方解石為代表的傳統(tǒng)光學(xué)材料可能蘊(yùn)含新現(xiàn)象，在納米光子學(xué)領(lǐng)域具有重要作用；“幽靈”模式在晶體內(nèi)部的行波特性直接預(yù)示著該模式可由來自晶體一側(cè)的遠(yuǎn)場紅外光直接激發(fā)而無須借助光學(xué)天線，這為聲子激元的激發(fā)提供了新途徑，為新型紅外光子器件的設(shè)計(jì)帶來了便利。

方解石“幽靈”聲子激元的實(shí)驗(yàn)及理論研究：A、方解石聲子激元的頻率及光軸色散特性；B、方解石“幽靈”聲子激元的模式分布

戴慶課題組致力于納米光子學(xué)材料、器件及相應(yīng)表征技術(shù)的研究，利用s-SNOM先后完成了石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)等離-聲子雜化激元模式成像（Adv. Mater., 2016, 28, 2931）、范德華材料光學(xué)各向異性的定量表征（Nat.Commun., 2017, 8, 1471）及范德華波導(dǎo)泄露模式的觀測（Adv. Mater., 2019, 31, 1807788）等工作，在近場光學(xué)實(shí)驗(yàn)領(lǐng)域積累了經(jīng)驗(yàn)，因而承擔(dān)了本次聯(lián)合攻關(guān)的相關(guān)實(shí)驗(yàn)表征工作。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)國家杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目與青年科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03755-1