近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所計(jì)算物理與量子材料研究部研究人員與南方科技大學(xué)、北京大學(xué)、廣東大灣區(qū)空天信息研究院等團(tuán)隊(duì)合作，研究了單層MoS2-ReSe2異質(zhì)結(jié)的超快動(dòng)力學(xué)，確認(rèn)了跨越亞皮秒至數(shù)百皮秒不同時(shí)間尺度內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移、自由載流子演化及層間激子等弛豫路徑及中間過(guò)程。相關(guān)結(jié)果以Identifying the Intermediate Free-Carrier Dynamics Across the Charge Separation in Monolayer MoS2/ReSe2 Heterostructures為題發(fā)表在ACS Nano上。

以原子層厚度MoS2等為代表的過(guò)渡金屬硫族化合物，可構(gòu)筑出II類能帶傾斜的范德華異質(zhì)結(jié)，極大拓展二維材料的物理內(nèi)涵及其在信息、光電等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。然而，II類二維范德華異質(zhì)結(jié)中諸如電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制、熱電子的面內(nèi)局域化與擴(kuò)展化、能量弛豫路徑、不同準(zhǔn)粒子的相互作用及演化等相關(guān)的超快動(dòng)力學(xué)物理圖像長(zhǎng)期存在爭(zhēng)議，深入認(rèn)識(shí)和理解它對(duì)器件設(shè)計(jì)及應(yīng)用至關(guān)重要。

研究團(tuán)隊(duì)以大尺寸單層MoS2和ReSe2構(gòu)筑的Ⅱ類范德華異質(zhì)結(jié)為研究對(duì)象，采用自主研發(fā)的超快光譜技術(shù)，結(jié)合理論計(jì)算，系統(tǒng)研究了不同時(shí)間階段的非平衡態(tài)載流子動(dòng)力學(xué)行為。研究人員利用太赫茲發(fā)射光譜，通過(guò)飛秒激光誘導(dǎo)的太赫茲脈沖波形，確定沿堆疊方向的超快界面電流形成及電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程約為170 fs（圖1）。借助時(shí)間分辨太赫茲光譜，探測(cè)異質(zhì)結(jié)面內(nèi)電荷輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)（圖2）。對(duì)比MoS2/ReSe2異質(zhì)結(jié)及其獨(dú)立組分的時(shí)域和頻域光電導(dǎo)譜，發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)的太赫茲光電導(dǎo)符合簡(jiǎn)單的Drude模型，其背散射效應(yīng)接近零，從而證實(shí)對(duì)電導(dǎo)率的貢獻(xiàn)主要來(lái)自高度擴(kuò)展化的熱電子，而非局域化激子，進(jìn)一步確定了這種熱載流子演化為層間激子的特征時(shí)間常數(shù)（~0.7 ps）及表面俘獲過(guò)程（~13 ps）。研究人員結(jié)合近紅外飛秒泵浦-探測(cè)反射光譜，探測(cè)到MoS2/ReSe2異質(zhì)結(jié)的激子動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)層間激子壽命達(dá)到365 ps（圖3）。同時(shí)，該工作發(fā)現(xiàn)通過(guò)異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑，可將二維ReSe2中的太赫茲光電導(dǎo)、非線性飽和吸收系數(shù)及帶間復(fù)合壽命分別提升近3倍、5倍及10倍以上，展現(xiàn)出巨大的光電性能調(diào)控范圍。

該研究揭示了MoS2/ReSe2異質(zhì)結(jié)中完整的激發(fā)態(tài)載流子演化和弛豫路徑，為認(rèn)識(shí)和理解II類范德華異質(zhì)結(jié)超快動(dòng)力學(xué)提供了新的參考，對(duì)基于MoS2/ReX2 (X=Se, S)類的異相異質(zhì)結(jié)體系的光電器件設(shè)計(jì)和發(fā)展具有重要指導(dǎo)意義。

該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目及面上項(xiàng)目等的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.1c06822