近日，西安電子科技大學(xué)郝躍院士團隊在硅基納米陣列中如何高效率地產(chǎn)生二次諧波技術(shù)方面取得了突破性進展，其研究被國際光學(xué)頂級期刊《Laser&Photonic Review》報道（中科院一區(qū)，IF：13.1）。

硅是開發(fā)先進光子和光電子器件公認最有前途的材料之一，其具有顯著的三階非線性光學(xué)響應(yīng)。在非線性光學(xué)中，二階非線性元件的磁化率比三階非線性元件高10個數(shù)量級，在非線性光子器件中具有更高的應(yīng)用價值。然而，由于硅晶體的中心對稱結(jié)構(gòu)，這使得它缺乏體二階光學(xué)非線性。通過在硅表面或界面上引入中心對稱破缺，從而有可能實現(xiàn)基于硅的二階非線性光學(xué)響應(yīng)。最近發(fā)現(xiàn)，在高Q Si超表面中可以觀察到面內(nèi)反轉(zhuǎn)對稱破壞的二次諧波(second harmonic generation，SHG)，這種方法為正常激勵條件下的SHG物理和器件應(yīng)用開辟了新的前景。并且，在這些策略中實現(xiàn)的硅二階非線性響應(yīng)的效率仍有提高的空間。

在此研究背景下，郝躍院士團隊劉艷教授聯(lián)合西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院甘雪濤教授提出了一種硅基開槽納米立方體陣列的設(shè)計，使得具有中心對稱的硅顯著實現(xiàn)了SHG，該設(shè)計通過擴大表面二階非線性，增強了凹槽表面的電場，連續(xù)域中的束縛態(tài)使得共振得到增強。與沒有凹槽的硅納米立方體陣列相比，有槽納米立方體陣列的倍增率提高了兩個數(shù)量級以上。在這項工作中，他們證明了通過制造開槽納米立方體陣列可以極大地改善硅的表面二階非線性，從而有效產(chǎn)生的SHG。這得益于同時利用了表面非線性和光學(xué)共振。 納米立方體中的凹槽不僅擴大了具有二階非線性的表面積，而且提高了由法向電位移連續(xù)條件控制的表面光場。 此外，通過將開槽的納米立方體排列成陣列，形成具有高質(zhì)量（Q）因子的連續(xù)域（BIC）模式中的準(zhǔn)束縛態(tài)，可以長時間將光場定位在硅表面周圍以獲得有效光-物質(zhì)相互作用。在此基礎(chǔ)上所設(shè)計的基于晶體結(jié)構(gòu)中心對稱材料的硅基凹槽陣列能夠?qū)崿F(xiàn)高效SHG，實驗測量的硅開縫納米立方體陣列的SHG效率高達1.8×10^-4W^-1。轉(zhuǎn)換效率不僅高于其他類型的硅基微納結(jié)構(gòu)，同時也高于等離激元結(jié)構(gòu)。這樣的結(jié)果不僅推動了硅材料在非線性領(lǐng)域的進一步發(fā)展，同時為在晶格結(jié)構(gòu)中心對稱材料中研究高效的二階非線性效應(yīng)和器件提供了一種新策略。

(a) Q因子對開槽納米立方體的陣列尺寸的依賴性。插圖為尺寸為3×3的開槽納米立方體陣列示意圖。(b) 11×11陣列的開槽納米立方體中的電場分布。插圖為中央開槽納米立方體的電場矢量圖。(c)比較具有和不具有凹槽的納米立方體陣列的SHG。(d)空氣槽側(cè)壁表面上的電場增強因子和SHG隨槽寬a的變化。

(a)實驗制備的開槽納米立方體陣列的SEM圖像。(b)測量具有不同凹槽寬度的開槽納米立方體陣列的反射光譜。(c)開槽納米立方體陣列的反射強度的歸一化偏振依賴性與共振激光的激發(fā)。(d)模式分布的空間映射與共振激光的激發(fā)。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/lpor.202100498