超快激光與分子相互作用時可以改變分子的取向，本實驗中利用4束超快激光相干地對二氧化碳分子進行操控，使得激光焦點的空間區(qū)域內(nèi)的大量分子（約1012個分子，相比單個分子的信號提高約12個量級）在約100飛秒的時間窗口內(nèi)處于近乎相同的取向，形成了瞬時的分子“晶體”。得益于兆伏特超快電子衍射裝置的高時間分辨率，可以在這100飛秒的短暫時間內(nèi)完成對準(zhǔn)直的分子“晶體”進行衍射成像，并成功反演出二氧化碳的原子分布（線性分子，碳-氧間距為1.13埃，氧-氧間距為2.26埃），實現(xiàn)了0.7埃的原子級空間分辨。

利用四束超快激光提高分子的準(zhǔn)直度；準(zhǔn)直狀態(tài)下的衍射斑及重建的分子分布

這項工作將相干衍射成像技術(shù)拓展到單分子的尺度，實現(xiàn)了一種新穎的單分子結(jié)構(gòu)解析方法，該方法結(jié)合三維準(zhǔn)直及分子降溫技術(shù)后，有望應(yīng)用于更復(fù)雜的生物大分子結(jié)構(gòu)解析。此外，將分子準(zhǔn)直后再開展泵浦-探測實驗，可實現(xiàn)在分子坐標(biāo)系下研究分子的動力學(xué)，有望比實驗室坐標(biāo)系下的研究獲得更多的信息。

本工作主要由國家重點研發(fā)計劃（No. 2021YFA1400202），國家自然科學(xué)基金（No. 11925505, 12005132, 11504232 and 11721091）和上海市科委重大項目 (No. 16DZ2260200) 資助，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院博士生馬卓然、助理研究員鄒曉及博士后趙凌榮為文章共同第一作者。

論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2122793119