近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所薄膜光學(xué)實(shí)驗(yàn)室在ZnSe薄膜非線性光學(xué)極化率的波長依賴性研究方面取得進(jìn)展。相關(guān)成果以“Wavelength dependence of nonlinear optical susceptibility of ZnSe nanocrystalline film”為題發(fā)表在Optical Materials上。

ZnSe薄膜作為一種II-VI族直接帶隙半導(dǎo)體材料，具有寬帶隙、高激子結(jié)合能、可見光波段高透明度等特點(diǎn)，它在光電子器件、發(fā)光二級管和光致發(fā)光等領(lǐng)域已存在廣泛應(yīng)用。根據(jù)現(xiàn)有非線性光學(xué)理論推斷，ZnSe薄膜材料具有實(shí)現(xiàn)較大非線性光學(xué)效應(yīng)的潛力。因此，ZnSe薄膜非線性光學(xué)性能的測量及分析對其在非線性光學(xué)領(lǐng)域，尤其在薄膜三倍頻轉(zhuǎn)換鏡元件中的應(yīng)用具有重要作用。

研究人員利用三次諧波技術(shù)測得了厚度分別為202nm（S1）和1021nm（S2）的ZnSe薄膜樣品在1100 -1900 nm波段的非線性光學(xué)響應(yīng)。結(jié)果表明，ZnSe薄膜的三階非線性極化率χ(3)是入射波長的函數(shù)，并且不同厚度ZnSe薄膜表現(xiàn)出不同的非線性光學(xué)特征。S1樣品僅存在三次諧波，膜厚較大的S2樣品在1100-1300 nm波長處觀察到微弱的二階諧波。S1的三階非線性極化率參數(shù)χ(3)隨著波長的紅移而降低，但較厚的S2樣品的χ(3)值在1350、1500和1750 nm處表現(xiàn)出局部峰值。并且，在相同波長下，較厚薄膜樣品通常具有較高的χ(3)值。不同厚度ZnSe薄膜樣品之間非線性光學(xué)性質(zhì)的差異很可能是由成膜過程中幾何缺陷密度增加導(dǎo)致的光學(xué)帶隙壓縮，以及膜內(nèi)局部各向異性形成所導(dǎo)致的。

圖1.膜厚為（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的X射線衍射圖

圖2.膜厚為（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的透射電子顯微鏡（TEM）圖像; 膜厚為（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜的(αhν)2-photon energy關(guān)系曲線

圖3 膜厚為（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜樣品在1100 -1900 nm波段內(nèi)所激發(fā)的諧波光譜。

圖4.膜厚為（a）202 nm和（b）1021 nm ZnSe薄膜樣品在1200 -1900 nm波段內(nèi)獲得的三階非線性極化率擬合結(jié)果

本項(xiàng)工作從實(shí)驗(yàn)上測得了寬光譜范圍內(nèi)ZnSe薄膜的非線性光學(xué)極化率，并且對比了不同厚度樣品之間的薄膜結(jié)構(gòu)特性及非線性光學(xué)特性，可以擴(kuò)展其在非線性光學(xué)薄膜光電器件中的應(yīng)用。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.optmat.2022.113114