廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院洪文晶教授課題組在單分子光電子隧穿譜領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展，相關(guān)成果以"Single-molecule photoelectron tunneling spectroscopy"為題發(fā)表于Nature Materials期刊上（DOI：10.1038/s41563-023-01591-4）。

“如何在微觀層面測量界面現(xiàn)象？”是2021年Science期刊提出的世界前沿125個(gè)科學(xué)問題之一。定量表征單分子器件中金屬費(fèi)米能級與分子前線軌道的界面能量匹配關(guān)系，對于深入理解界面電子輸運(yùn)過程這一基礎(chǔ)科學(xué)問題，以及通過界面設(shè)計(jì)探索分子器件和材料未來在邏輯運(yùn)算領(lǐng)域的潛在應(yīng)用都至關(guān)重要。然而，由于傳統(tǒng)電學(xué)表征技術(shù)受限于局域熱效應(yīng)等原因，包括轉(zhuǎn)換電壓譜，靜電門控和電化學(xué)門控等在內(nèi)的現(xiàn)有表征技術(shù)，均無法在室溫下實(shí)現(xiàn)對較大能量范圍，特別是超出HOMO-LUMO能量范圍之外界面能量的定量表征。如何在單分子層面實(shí)現(xiàn)界面電子輸運(yùn)過程的能量分辨測量，也就成為了該領(lǐng)域進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)挑戰(zhàn)之一，也制約了對電場下器件物理化學(xué)一系列基礎(chǔ)科學(xué)問題的深入研究。

針對這一挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)將自主研制的單分子電學(xué)表征儀器與飛秒脈沖激光耦合，通過化學(xué)、物理、電子、儀器、控制和人工智能等領(lǐng)域的跨學(xué)科攻關(guān)建立了能夠在單分子層面實(shí)現(xiàn)光電子隧穿譜表征的實(shí)驗(yàn)研究平臺，實(shí)現(xiàn)了對單分子器件具有能量分辨的單分子光電子隧穿譜表征，并在1.31 電子伏到1.77電子伏的能量范圍內(nèi)發(fā)現(xiàn)了單分子器件中界面能量匹配主導(dǎo)的光電子共振輸運(yùn)現(xiàn)象。進(jìn)一步的，研究團(tuán)隊(duì)通過單分子光電子隧穿譜的偏壓依賴特性得到了單分子器件的LUMO+1和LUMO+2軌道能量隨局域電場位移的定量關(guān)系，揭示了電場對軌道能量的調(diào)控作用。該工作建立的單分子光電子隧穿譜表征技術(shù)突破了此前室溫下單分子電學(xué)表征長期以來無法實(shí)現(xiàn)大范圍能量分辨測量的瓶頸，為單分子尺度電場效應(yīng)研究提供了具備能量分辨的定量研究平臺；也是未來進(jìn)一步建立高時(shí)間分辨的單分子光電表征方法和探索研究具有高工作頻率和運(yùn)算速度的單分子光電子器件的關(guān)鍵步驟，體現(xiàn)了團(tuán)隊(duì)通過自主開發(fā)研究平臺和研制儀器設(shè)備解決基礎(chǔ)科學(xué)問題的研究思路。

該研究工作在洪文晶教授指導(dǎo)下完成，博士后劉豪杰、博士生陳李玨和張浩為共同第一作者，博士生楊章強(qiáng)、葉婧瑤、方朝、徐偉和碩士生周萍參與了該研究工作，楊曄教授、劉俊揚(yáng)副教授和師佳副教授共同指導(dǎo)了這一研究工作。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金（No.22250003，21722305，22173075，21933012）和中央高�；�本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金（No.20720220020，20720220072，20720200068，20720190002）的資助，以及固體表面物理化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、高端電子化學(xué)品國家工程研究中心（重組）、嘉庚創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室和能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01591-4