近日，華南師范大學(xué)華南先進(jìn)光電子研究院光及電磁波研究中心詹求強(qiáng)教授課題組在非線性光學(xué)領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展：提出了一種通用的串聯(lián)光子雪崩機(jī)理，采用單一雪崩納米引擎，在常溫下實(shí)現(xiàn)了鉺發(fā)光離子的超高階的非線性熒光（41階非線性效應(yīng)），并基于此實(shí)現(xiàn)了一系列發(fā)光離子的納米光子雪崩熒光。該成果于近日以“Tandem Photon Avalanches for Various Nanoscale Emitters with Optical Nonlinearity up to 41st-Order Through Interfacial Energy Transfer”為題在國(guó)際頂級(jí)期刊《Advanced Materials》在線發(fā)表。

光子雪崩是一種具有超高階非線性光學(xué)響應(yīng)特性的上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象，于1979年首次在摻鐠晶體中被觀察到，表現(xiàn)出的特征為激發(fā)光功率超過(guò)一定閾值后，發(fā)射熒光強(qiáng)度隨激發(fā)光強(qiáng)度增加而展現(xiàn)出超高階非線性依賴關(guān)系，階數(shù)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的多光子吸收。但過(guò)去四十多年里，光子雪崩基本只能在塊狀材料中觀測(cè)，甚至需要超低溫等極端條件。特別地，鉺(Er³⁺)離子在光纖放大器、量子通信、納米發(fā)光、高靈敏測(cè)溫等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值，但由于它具有豐富的多峰、寬帶的基態(tài)能級(jí)共振吸收，與光子雪崩原理相悖，難以實(shí)現(xiàn)高效的納米光子雪崩效應(yīng)。為解決該難題，本課題組在前期工作基礎(chǔ)上（Nature Nanotechnology 17, 524–530 (2022)），從理論和實(shí)驗(yàn)上系統(tǒng)地分析了能量傳遞路徑，建立整套雪崩體系模型并使用數(shù)學(xué)方程理論模擬發(fā)光的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，創(chuàng)新性地提出了串聯(lián)光子雪崩新機(jī)理（Tandem Photon Avalanche），在室溫條件下成功實(shí)現(xiàn)了摻鉺納米顆粒的超高階光學(xué)非線性熒光響應(yīng)。具體地，通過(guò)合成多層核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒，利用高濃度銩離子作為雪崩納米引擎，在1064 nm近紅外連續(xù)光激發(fā)下，位于核層的銩離子的雪崩能量通過(guò)界面?zhèn)髂軝C(jī)制傳遞給殼層的其他離子。進(jìn)一步結(jié)合鈰離子對(duì)上轉(zhuǎn)換發(fā)光的選擇性淬滅作用，將鉺離子中更多位于高能級(jí)的電子運(yùn)送回較低的水庫(kù)能級(jí)，促進(jìn)雪崩的能量循環(huán)，在較低的閾值條件下實(shí)現(xiàn)了鉺離子在室溫下高達(dá)41階的非線性光學(xué)響應(yīng)。

此外，該工作還將串聯(lián)光子雪崩機(jī)理擴(kuò)展到鈥離子、鈰離子及上轉(zhuǎn)換體系中常用的敏化離子和能量遷移離子——鐿離子中，成功探測(cè)到覆蓋藍(lán)光至近紅光的多波段熒光的超高階非線性光學(xué)響應(yīng)曲線。該工作所實(shí)現(xiàn)的單束近紅外連續(xù)光激發(fā)下的多離子納米光子雪崩機(jī)制有助于推動(dòng)下一代光子雪崩機(jī)理的研究，同時(shí)在突破衍射極限的超分辨成像、光傳感、光存儲(chǔ)、光刻以及納米激光等前沿領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景，將會(huì)對(duì)非線性光學(xué)、納米光子學(xué)、生物光子學(xué)等領(lǐng)域產(chǎn)生重要的影響。

華南師范大學(xué)碩士研究生王琛旖為論文的獨(dú)立第一作者，詹求強(qiáng)教授為論文的唯一通訊作者，華南師范大學(xué)為第一完成單位和唯一通訊單位。參與工作的還有詹求強(qiáng)課題組的博士研究生文紫照、潘彬雄及博士后蒲銳、王保舉、杜陽(yáng)陽(yáng)，以及物理學(xué)院鄭克志教授等。該研究得到了廣東省卓越青年團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、國(guó)家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、中國(guó)博士后基金特別資助項(xiàng)目等經(jīng)費(fèi)的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202307848