近幾年來，有機(jī)太陽能電池（OSCs）在活性層材料設(shè)計、器件加工優(yōu)化、穩(wěn)定性提高等方面取得了發(fā)展，特別是功率轉(zhuǎn)換效率已達(dá)到19%以上，為未來商業(yè)化應(yīng)用提供了保障。Y系列非富勒烯受體的出現(xiàn)，有效提高了OSCs的光伏性能。其中，端基鹵化策略（一般指氟化和氯化）被證實(shí)是調(diào)節(jié)受體光電性能簡單有效的方法，但哪種更好的爭論一直存在。

近日，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員葛子義和劉權(quán)帶領(lǐng)的有機(jī)光電材料與器件團(tuán)隊，合成了兩種具有不同缺電子端基的新型受體分子——C9N3-4F和C9N3-4Cl，并分別與高分子主鏈具有不同缺電子基團(tuán)（DTBT和BDD）的兩個給體（D18和PM6）混合制備二元器件。詳細(xì)的理論計算和界面結(jié)構(gòu)形貌表征表明，受體的不同端基與給體缺電子基團(tuán)之間具有不同的堆疊距離和結(jié)合能，導(dǎo)致給體/受體分子間混溶性存在差異，對相分離形貌、電荷輸運(yùn)行為和OSCs器件性能具有明顯影響。

通過AFM、TEM和GIWAXS等形貌表征和激子電荷動力學(xué)研究表明，基于D18：C9N3-4F和PM6：C9N3-4Cl的共混膜具有精細(xì)的相分離形貌和優(yōu)異的電荷傳輸性能，而基于D18：C9N3-4Cl的共混膜中分子過度聚集且雙分子復(fù)合嚴(yán)重，基于PM6：C9N3-4F的共混膜中相分離尺寸過小，導(dǎo)致存在陷阱輔助分子復(fù)合。

在經(jīng)過其他三對已報道的具有相同共軛中心骨架但端基不同的受體分子驗(yàn)證后（Y6和Y7、Y6-BO和Y7-BO、AsymSSe-2F和AsymSSe-2Cl），研究得到一個普適性結(jié)論，即基于D18與氟化端基受體和PM6與氯化端基受體的這兩類光伏器件普遍具有優(yōu)異效率、高填充因子和良好穩(wěn)定性。基于D18：C9N3-4F和PM6：C9N3-4Cl的二元器件效率分別達(dá)到18.53%和18.00%，且在85℃下存儲500 h后仍可保持其初始電池效率的90%。

DFT-D3理論計算：結(jié)合能最低時DTBT/IC-2F、DTBT/IC-2Cl、BDD/IC-2F和BDD/IC-2Cl的最優(yōu)分子構(gòu)型

四種給體/受體混合膜的GIWAXS表征和形貌特征示意圖

研究表明，簡單評判受體分子氟化和氯化策略的優(yōu)劣是不合理的，而選擇合適的給體材料和調(diào)節(jié)給體/受體界面結(jié)構(gòu)可以更大限度地呈現(xiàn)新型設(shè)計受體分子的光電轉(zhuǎn)換能力，有益于未來高性能且穩(wěn)定的有機(jī)太陽能電池的分子設(shè)計和材料選擇。

相關(guān)研究成果以The Influence of Donor/Acceptor Interfaces on Organic Solar Cells Efficiency and Stability Revealed through Theoretical Calculations and Morphology Characterizations為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金的支持。

相關(guān)鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202318360