近日，清華大學(xué)材料學(xué)院于榮團(tuán)隊提出并實現(xiàn)了局域軌道疊層成像方法，將顯微成像的信息極限推進(jìn)到了14pm（0.14埃）。

清晰的原子世界不僅在物理、化學(xué)、生命等科學(xué)上令人好奇，同時也是材料、芯片、能源等高技術(shù)發(fā)展的基礎(chǔ)。以高能電子作為光源的電子顯微鏡是高分辨成像的主要平臺。本世紀(jì)初，像差校正電鏡將分辨率帶到了亞埃尺度。近年來，作為掃描衍射成像的疊層成像方法又實現(xiàn)了深亞埃分辨。疊層成像（Ptychography）是基于4D-STEM（four-dimensional scanning transmission electron microscopy）數(shù)據(jù)集的相干衍射成像技術(shù)。在配備單電子敏感的像素化探測器的電子顯微鏡上，通過疊層成像技術(shù)可實現(xiàn)深亞埃（< 0.5 埃）分辨成像，成為物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)分析的前沿。然而，傳統(tǒng)的疊層成像方法用二維像素矩陣表示電子束和物函數(shù)，并不適合離散的原子世界，限制了分辨率的進(jìn)一步提高。

圖1.局域軌道疊層成像方法示意圖。(a) 匯聚電子束在每個掃描位置與樣品相互作用產(chǎn)生衍射圖；(b) 最低的12階像差系數(shù)的實部；(c) SrTiO3在[001]帶軸的模擬相位；(d) 用像差函數(shù)重構(gòu)的電子束振幅。(e) 用局域軌道疊層重構(gòu)的樣品相位。

于榮團(tuán)隊提出了一種新的疊層成像方法，用空間局域的類原子軌道函數(shù)來描述物體，用像差函數(shù)來描述電子束，從而充分利用原子世界的離散特征，顯著提高了顯微成像的分辨率和精度。局域軌道疊層成像方法不僅實現(xiàn)了破紀(jì)錄的顯微成像分辨率，達(dá)到14 pm（0.14 埃），還具有更高的電子劑量效率和信噪比，在低劑量成像條件下也能實現(xiàn)深亞埃分辨，將在金屬、陶瓷、芯片和敏感物質(zhì)的原子分辨率成像中得到廣泛應(yīng)用。

圖2.通過局域軌道疊層成像方法實現(xiàn)14 pm分辨率。左欄是局域軌道疊層重構(gòu)的電子束振幅、樣品相位及其衍射圖，右欄對應(yīng)傳統(tǒng)像素化疊層的重構(gòu)結(jié)果。

圖3.傳統(tǒng)像素化疊層（CPP）與局域軌道疊層（LOP）的劑量效率。(a) LOP的電子束振幅，(b) CPP的電子束振幅，(c) LOP的樣品相位，(d) CPP的樣品相位，(e) 電子束振幅的信噪比，(f) 樣品相位的信噪比。

此外，研究還揭示了不同原子對顯微成像信息極限的影響。由于物體是由離散的原子組成的，局域軌道疊層的重構(gòu)結(jié)果可以方便地劃分到不同原子。由于傅里葉變換是一個線性變換，總衍射圖也可以劃分到各個元素的獨立衍射圖。結(jié)果表明，信息極限與元素種類有關(guān)。金屬原子（Dy和Sc）表現(xiàn)出比氧原子更高的信息極限。

圖4.固體中不同元素的相位圖及對應(yīng)的衍射圖。(a) Dy, (b) Sc, (c) O1, (d) O2的相位圖及對應(yīng)的衍射圖(e-f)。

這種差異可以歸結(jié)為三個因素。第一，重原子將入射電子散射到更高的空間頻率。這些較高的空間頻率有助于在重構(gòu)過程中提取更多的結(jié)構(gòu)信息，從而得到更高的信息限制。第二，DyScO3中Dy、Sc、O1和O2的德拜-瓦勒因子分別為0.58埃 2、0.60 埃2、0.79埃和0.92 2，表明氧的熱漫散射大于Dy和Sc，這使得Dy和Sc原子的熱展寬較小，信息極限更高。第三，O1原子柱在電子束傳播方向上的原子密度是O2原子柱的一半，導(dǎo)致O1原子柱的散射更弱，因此信息極限更低。

相關(guān)研究成果以“用于超高分辨成像的局域軌道疊層成像”（Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging）為題，于2024年1月29日在線發(fā)表于《自然納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）。清華大學(xué)材料學(xué)院2021級直博生楊文峰和2018級直博生沙浩治為論文共同第一作者，2019級直博生崔吉哲和毛梁澤為合作作者，于榮教授為通訊作者。該論文得到國家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項目的支持，也得到超分辨科技的技術(shù)支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-023-01595-w