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中國科大在新型量子功能材料研制中取得進展 通常磁性材料可分為鐵磁性和反鐵磁性，而在真實的材料中，鐵磁材料通常是導(dǎo)電的，反鐵磁材料通常是絕緣的。隨著量子科技的發(fā)展，對量子功能材料的性能逐漸有了更多的需求，例如在量子拓撲器件中需要絕緣的鐵磁材料（鐵磁絕緣體），同時需要該鐵磁絕緣體要具有高晶格對稱性，以利于與其他材料外延生長成未來量子器件；需要具有盡可能高的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度，以利于更接近于器件的現(xiàn)實工作環(huán)境等。 以往研究中發(fā)現(xiàn)的鐵磁絕緣體大多是通過兩個磁性原子占據(jù)位的不同以促使其軌道占據(jù)不同，這種鐵磁絕緣體中最著名的是Y3Fe5O12（YIG）。但是該類型的鐵磁絕緣體具有復(fù)雜的、低對稱性的點陣結(jié)構(gòu)，同一種原子能夠容易地占據(jù)不同晶格格點，使得高質(zhì)量鐵磁絕緣體的制備非常困難，并且嚴重影響到其鐵磁絕緣體的性能。更為嚴重的是，這些復(fù)雜結(jié)構(gòu)的鐵磁絕緣體在被應(yīng)用到磁性量子器件或隧穿器件中時，很難與其他高對稱性的材料進行外延生長，造成未來器件制備與集成的困難。同時，目前已知的、具有高對稱性非摻雜鐵磁絕緣體的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度都非常低，大部分都位于16K之下，遠未達到最低要求的液氮溫度。這樣表現(xiàn)出來的低溫鐵磁絕緣性可能是由于4f軌道太窄，以及氧之間超交換作用太弱所致。通常量子功能材料的罕見性都是受制于基本客觀物理規(guī)律，因此要取得突破就必須從深層物理機制著手，設(shè)計和研制能夠產(chǎn)生新型性能的新量子材料，這對物理機制研究和材料制備都提出了極高的要求。 為了獲得能在高溫下工作的、具有易外延生長能力的、高對稱性結(jié)構(gòu)的鐵磁絕緣體，該團隊進行了充分的材料篩選，認為LaCoO3薄膜是可能成為一個高對稱性鐵磁絕緣體的研究對象。但關(guān)于LaCoO3薄膜鐵磁性的來源前期卻充滿了爭議，由于對制備要求很高，薄膜中經(jīng)常會出現(xiàn)大量缺陷，因而前期很多人認為是這些缺陷導(dǎo)致了鐵磁性，導(dǎo)致了性能的不穩(wěn)定及不可控。在該研究中，團隊基于高質(zhì)量單晶薄膜制備優(yōu)勢，研制了高質(zhì)量、近似無缺陷的LaCoO3薄膜并深入研究了其鐵磁性的來源，發(fā)現(xiàn)LaCoO3薄膜確實是一個罕見的高溫鐵磁絕緣體，其鐵磁轉(zhuǎn)變溫度可以高達85K，是以往研究過材料的5倍，并高于液氮溫度。通過制備不同氧含量、不同應(yīng)力、不同厚度的LaCoO3薄膜，發(fā)現(xiàn)了氧缺陷的濃度增加會引起鐵磁性的削弱，且在氧缺陷導(dǎo)致的Co2+含量達到10%左右時，鐵磁性會完全消失；通過第一性原理計算，發(fā)現(xiàn)了與實驗基本一致的結(jié)論，當氧缺陷被引入到拉應(yīng)力下的LaCoO3薄膜中時，產(chǎn)生的Co2+高自旋態(tài)（t2g3eg2）與鄰近的Co3+高自旋態(tài)或Co2+高自旋態(tài)形成局域的反鐵磁相互作用，削弱了鐵磁性。并且當Co2+的濃度達到12.5%時，反鐵磁相互作用取代了鐵磁相互作用并成為新的長程序，鐵磁性因而完全消失。該研究充分解釋并證明了LaCoO3薄膜鐵磁絕緣機制，為未來研制高質(zhì)量磁性量子器件等應(yīng)用需求提供了一個亟需的新材料。 中國科大合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心博士研究生孟德超、郭宏禮為共同第一作者，翟曉芳、陸亞林為通訊作者。該研究得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委、中科院和教育部的資助。 論文鏈接：http://www.pnas.org/content/early/2018/02/28/1707817115 關(guān)鍵詞： 量子
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