較低能量下化學(xué)反應(yīng)中量子幾何相位效應(yīng)獲揭示
近日,中科院大連化學(xué)物理研究所研究員孫志剛、院士楊學(xué)明和中國(guó)科技大學(xué)教授王興安合作,在H+HD→H2+D反應(yīng)中的幾何相位效應(yīng)研究取得新進(jìn)展。相關(guān)研究發(fā)表于《自然—通訊》。
幾何相位效應(yīng)是一種量子力學(xué)現(xiàn)象,是系統(tǒng)的哈密頓絕熱沿著閉合的參數(shù)回路周期性變化時(shí),在波函數(shù)上引入的附加相位。幾十年來(lái),該現(xiàn)象在凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域被廣泛關(guān)注,其與量子霍爾效應(yīng)以及拓?fù)浣^緣體的研究,都有密切關(guān)系。 在分子體系中,幾何相位效應(yīng)在勢(shì)能面間的錐形交叉區(qū)域附近產(chǎn)生。在過(guò)去的研究中,研究人員對(duì)幾何相位效應(yīng)對(duì)于分子光譜的影響已有了比較充分的認(rèn)識(shí)。但是在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域,由于化學(xué)反應(yīng)的復(fù)雜性,長(zhǎng)期以來(lái),研究人員對(duì)幾何相位效應(yīng)對(duì)于化學(xué)反應(yīng)的影響并沒(méi)有確切的認(rèn)識(shí)。 孫志剛介紹大連化物所研究團(tuán)隊(duì)和王興安團(tuán)隊(duì)合作,在2018年首次觀測(cè)到了能量為2.77電子伏時(shí)H+HD→H2+D反應(yīng)中的幾何相位效應(yīng),其反應(yīng)能量高于錐形交叉點(diǎn)(錐形交叉產(chǎn)生于2.5電子伏能量左右),因而幾何相位效應(yīng)相對(duì)比較明顯。 較低能量下化學(xué)反應(yīng)中的量子幾何相位效應(yīng) 此次研究工作則側(cè)重于反應(yīng)能量低于錐形交叉點(diǎn)的幾何相位效應(yīng)的研究。能量越低,幾何相位效應(yīng)越微弱,因而研究難度也更大。研究人員通過(guò)進(jìn)一步發(fā)展離子成像交叉分子束技術(shù)和基于超球坐標(biāo)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)理論,在2.28電子伏反應(yīng)能量的地方,成功觀測(cè)到了H+HD→H2+D反應(yīng)中的幾何相位效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)和之前2.77電子伏反應(yīng)能量處的幾何相位效應(yīng)不同,在較低能量處,幾何相位效應(yīng)不僅僅體現(xiàn)在前向散射振蕩上,而且也較多地體現(xiàn)在后向散射振蕩上。 研究團(tuán)隊(duì)采用經(jīng)典軌線理論分析,揭示了幾何相位效應(yīng)來(lái)自于直接反應(yīng)途徑和漫游反應(yīng)途徑的干涉效應(yīng)。充分證實(shí)了在采用波恩奧本海默近似之后,化學(xué)反應(yīng)中的幾何相位效應(yīng)是真實(shí)存在的。幾何相位效應(yīng)對(duì)于化學(xué)反應(yīng)的影響,是以影響微分截面的角分布樣式而體現(xiàn)的。(劉萬(wàn)生 黃寅) 相關(guān)論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-17381-4 |