近日，北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心、北京量子信息科學(xué)研究院王楠林教授課題組與北京大學(xué)物理學(xué)院凝聚態(tài)物理與材料物理研究所劉開輝教授課題組、北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心王恩哥院士課題組等合作，在二維層狀材料的非線性光學(xué)性質(zhì)研究方面取得了重要進(jìn)展：首次在一類新型范德瓦爾斯層狀材料——過渡金屬磷硫族化合物MPX3(M=過渡金屬元素，X=S、Se)中發(fā)現(xiàn)了巨大的高階非線性光學(xué)響應(yīng)，并揭示其在非線性光學(xué)領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究及應(yīng)用方面均具有重要價(jià)值。8月2日，相關(guān)研究成果以《一種范德瓦爾斯關(guān)聯(lián)絕緣體中的巨大非線性光學(xué)混頻效應(yīng)》（“Giant nonlinear optical wave mixing in a van der Waals correlated insulator”）為題，發(fā)表在國際知名學(xué)術(shù)期刊《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）。

非線性光學(xué)是現(xiàn)代光學(xué)研究中的重要方向。非線性光學(xué)混頻效應(yīng)，如高次諧波、和頻與差頻、多波混頻效應(yīng)等，在傳統(tǒng)的激光技術(shù)、光學(xué)傳感和探測領(lǐng)域，以及新興的量子信息技術(shù)、微納光子學(xué)等領(lǐng)域都發(fā)揮著舉足輕重的作用。目前，非線性光學(xué)材料研究的一大熱點(diǎn)是范德瓦爾斯層狀二維材料。與傳統(tǒng)非線性光學(xué)三維體材料相比，二維材料易于進(jìn)行微納尺度加工、與光電子器件集成，且具有更大的非線性光學(xué)系數(shù)，因此在集成光子學(xué)、量子計(jì)算等新興領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。發(fā)現(xiàn)高效的二維非線性光學(xué)材料、制備新型非線性光學(xué)器件等也成為了非線性光學(xué)的研究焦點(diǎn)。

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，過渡金屬磷硫族化合物MPX3是一類新的具有研究和應(yīng)用前景的二維非線性光學(xué)材料，并展示了其顯著的非線性光學(xué)效應(yīng)和高非線性轉(zhuǎn)換效率。MPX3是一種范德瓦爾斯反鐵磁絕緣體，近年來它們的新奇物理特性受到了凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。該類材料具有電荷、自旋和晶格系統(tǒng)之間的關(guān)聯(lián)及多體效應(yīng)，特殊的磁、光學(xué)性質(zhì)及可調(diào)控性。由于目前已有的二維非線性光學(xué)材料大多是較為簡單的物理體系，MPX3材料中的復(fù)雜關(guān)聯(lián)物理性質(zhì)使之區(qū)別于已有的二維非線性光學(xué)材料，能夠?yàn)檠芯糠蔷�性光學(xué)過程中的光-物質(zhì)復(fù)雜相互作用、非線性效應(yīng)的多自由度調(diào)控提供可能。

盡管近年來關(guān)于MPX3材料的物性已有許多研究，但它的高階非線性光學(xué)性質(zhì)卻并未有人探究。研究團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了這類材料具有巨大的高階非線性光學(xué)響應(yīng)。研究團(tuán)隊(duì)使用兩束近紅外飛秒激光照射MnPSe3、MnPS3等樣品，發(fā)現(xiàn)樣品產(chǎn)生了一系列從紫外到可見光范圍內(nèi)的、肉眼可見的非線性光學(xué)高階混頻信號，包括三次諧波、非簡并四波混頻和六波混頻信號。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步測量了MnPSe3材料的近紅外三次諧波的相應(yīng)三階非線性光學(xué)極化率，發(fā)現(xiàn)該數(shù)值達(dá)到了所有二維材料所報(bào)道過的近紅外波段三階非線性極化率的最高值范圍。并且，該樣品產(chǎn)生的一系列的非線性高階混頻信號都具有很高的光學(xué)轉(zhuǎn)化效率，超過了典型的非線性光學(xué)材料（如LiNbO3、GaSe、WS2）。這些結(jié)果都說明了該材料體系的卓越非線性光學(xué)性能。研究團(tuán)隊(duì)還展示了如何利用這些高效的混頻效應(yīng)構(gòu)建一種特殊的多色的、多方向性的非線性光學(xué)波導(dǎo)，后續(xù)可能會啟發(fā)集成光子學(xué)和量子信息處理等領(lǐng)域的應(yīng)用。

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（a）MnPSe3樣品在兩束近紅外激發(fā)光下的非線性四波和六波光學(xué)混頻信號拍攝圖，以及非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換過程示意圖；（b）不同的非線性混頻信號的光譜；（c）MnPSe3在近紅外波段的三階非線性極化率，以及與典型的大三階極化率樣品GaSe的比對；（d）MnPSe3樣品用于二維非線性光學(xué)波導(dǎo)的示意圖

該研究成果提供了一種新的且具有關(guān)聯(lián)物理性質(zhì)的二維非線性光學(xué)材料，豐富了對二維材料非線性光學(xué)性質(zhì)的認(rèn)識。研究成果為非線性光學(xué)應(yīng)用、開發(fā)新型光學(xué)器件等提供了潛在的研究方向，并為探索復(fù)雜的關(guān)聯(lián)材料系統(tǒng)中的光-物質(zhì)非線性相互作用、光場對物質(zhì)的多自由度驅(qū)動(dòng)和調(diào)控作用提供了絕佳的研究機(jī)會。

北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心博士后岳莉（入選中國博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃，現(xiàn)為北京量子信息科學(xué)研究院助理研究員）和特聘副研究員劉暢為論文共同第一作者。岳莉、北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心副研究員董濤以及王楠林為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國博士后科學(xué)基金等的支持。

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