近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微電子學(xué)院胡芹特任研究員課題組在鈣鈦礦軟X射線探測器研究中取得新進展。團隊基于鈣鈦礦半導(dǎo)體薄膜缺陷調(diào)控和PIN垂直型器件結(jié)構(gòu)設(shè)計策略，實現(xiàn)了目前鈣鈦礦軟X射線探測器中的最高量子效率。相關(guān)成果以“Flexible Soft X-Ray Image Sensors based on Metal Halide Perovskites With High Quantum Efficiency”為題發(fā)表于國際知名期刊《Advanced Materials》上，并被選為卷首插圖（圖1）。

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圖1. 《Advanced Materials》論文卷首插圖

自1895年被首次發(fā)現(xiàn)以來，X射線已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于醫(yī)療診斷、工業(yè)探傷、安防安檢等各個重要領(lǐng)域，其中X射線面陣探測器是X射線成像設(shè)備中的關(guān)鍵部件。而針對軟X射線波段（0.1-10 keV）的探測成像技術(shù)在現(xiàn)代科學(xué)研究中則扮演著至關(guān)重要的角色，其應(yīng)用范圍涵蓋了天文觀測、生物成像、微納加工等多個領(lǐng)域。隨著我國深空探測技術(shù)和同步輻射大科學(xué)裝置的不斷發(fā)展迭代，對高可靠性、高性能的軟X射線探測器提出了更高要求。當前軟X射線圖像傳感器市場主要由國外廠商主導(dǎo)的硅基CCD（Charge-coupled Device）器件占據(jù)，因此亟需開發(fā)具有我國自主知識產(chǎn)權(quán)的新型軟X射線探測技術(shù)。此外，硅對軟X射線吸收率較低，導(dǎo)致硅基CCD器件在靈敏度、耐輻照性方面受限，且工作時需冷卻至低溫導(dǎo)致成本較高。鈣鈦礦半導(dǎo)體具有X射線吸收系數(shù)大、載流子壽命積高、制備成本低等突出優(yōu)勢，在軟X射線探測方面具有巨大潛力。但目前關(guān)于鈣鈦礦軟X射線探測器的研究還相對較少，且其在量子效率等關(guān)鍵性能參數(shù)距離理論值還有較大差距。

針對上述問題，研究團隊首先針對軟X射線特點，結(jié)合光場分布模擬，優(yōu)化了鈣鈦礦PIN垂直型光電二極管結(jié)構(gòu)，最大化增加鈣鈦礦活性層的光吸收（圖2）。特別的，采用納米網(wǎng)絡(luò)電極，使軟X射線可以通過多尺度電極網(wǎng)絡(luò)被活性層吸收，減輕了上電極遮擋的同時不降低載流子的提取和傳輸。其次，研發(fā)團隊構(gòu)筑了多維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)，降低鈣鈦礦半導(dǎo)體薄膜缺陷，減小載流子復(fù)合的同時降低器件暗電流，提高光電響應(yīng)。最終該器件在室溫下達到目前已知報道的鈣鈦礦軟X射線探測器中的最高量子效率。各項性能參數(shù)接近硅基商業(yè)化器件水平，且在基于同步輻射線站的高通量軟X射線輻照下依然保持良好的穩(wěn)定性。基于該高性能器件結(jié)構(gòu)，團隊還成功在柔性基底上制備了軟X射線探測器，并實現(xiàn)了曲面線性成像陣列。最后，針對空間探測等極端環(huán)境應(yīng)用需求，團隊驗證了鈣鈦礦器件在10-383 K極限溫度范圍內(nèi)的工作穩(wěn)定性。以上研究證明了鈣鈦礦半導(dǎo)體光電器件在新一代適應(yīng)復(fù)雜光學(xué)系統(tǒng)的柔性軟X射線成像探測系統(tǒng)中的應(yīng)用潛力。

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圖2. a. 軟X射線成像系統(tǒng)以及鈣鈦礦軟X射線探測器結(jié)構(gòu)示意圖；b. Si與鈣鈦礦在軟X射線波段的衰減長度對比，鈣鈦礦具有較短且較平穩(wěn)的衰減長度；c. 納米網(wǎng)絡(luò)電極的掃描電子顯微圖像；d. 多維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)器件能帶圖；e.構(gòu)筑多維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)前后器件性能對比；f. 鈣鈦礦軟X射線探測器在高通量X射線的長時間照射下保持較好的穩(wěn)定性。

該論文的共同第一作者為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士研究生譚鵬舉和碩士研究生劉天宇，胡芹特任研究員、劉嘯嵩教授、李渝博士、趙曉龍副研究員為該論文的共同通訊作者。中國科大關(guān)勇高級工程師、丁紅鶴博士、焦學(xué)琛特任研究員、朱俊發(fā)教授、樊逢佳教授、楊上峰教授、龍世兵教授，美國勞倫斯伯克利國家實驗室Thomas P. Russell教授等參與了課題的聯(lián)合攻關(guān)。該項研究得到了國家自然科學(xué)基金委、國家重點研發(fā)計劃以及中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的基金資助。同時也得到了國家同步輻射實驗室、中國科大微納研究與制造中心、中國科大理化科學(xué)實驗中心的支持。

(論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407244)