反鐵磁材料及反鐵磁自旋電子學作為凝聚態(tài)物理學的研究前沿，一直備受矚目。同時，非線性光學效應因能夠揭示反鐵磁材料的序參量和能帶拓撲性質(zhì)，也受到了廣泛的關注。近期，由我院肖瑞春副教授、李惠教授攜手中國科學院固體物理研究所的邵定夫研究員組成的理論研究團隊，在反鐵磁材料中發(fā)現(xiàn)了非線性光學響應具有獨特的“趨膚性”。該趨膚效應導致非線性光學響應僅局限于反鐵磁材料的表層，而線性光吸收則呈現(xiàn)出正常的均勻?qū)游�收的特性。進一步研究表明，這種非線性光學響應的趨膚效應與反鐵磁性引發(fā)的對稱性破缺緊密相關，并且普遍存在于具有空間反演和時間反演對稱聯(lián)合對稱的反鐵磁體中。相關研究成果以《Skin effect of nonlinear optical responses in antiferromagnets》為題，近期發(fā)表于物理學知名期刊《Physical Review Letters》上。

通常認為，非線性光學效應來源于所有原子的集體貢獻，在材料內(nèi)部均勻分布。然而該研究團隊卻發(fā)現(xiàn)，如果薄層反鐵磁材料的中心反演對稱性被磁結(jié)構打破，同時如果在反鐵磁材料內(nèi)部無論是晶體結(jié)構還是磁結(jié)構都保持著中心反演對稱性，那么就會導致非線性光學效應選擇性地聚集于材料表面附近，而材料內(nèi)部則幾乎不產(chǎn)生此類效應。這種反鐵磁材料中非線性光學效應的表面聚集現(xiàn)象，與電磁學中交流電場在導線表面形成的趨膚效應類似。

圖片:9ca79885-5597-4c1a-8464-af32e95a23ef.png

圖1.反鐵磁材料中非線性光學響應趨膚效應示意圖 ，這里以體光伏效應為例。雙層A型反鐵體的 (a) 磁結(jié)構和 (b) 非線性光學響應的特點。P：中心反演對稱性，T：時間反演對稱性，PT：中心反演-時間反演聯(lián)合對稱性。四層A型反鐵磁材料 (c) 非線性光學響應的趨膚效應和 (d) 對稱性圖像解釋。

為了深入探究這一現(xiàn)象，研究團隊以A型范德瓦爾斯反鐵磁材料為模型，進行對稱性分析。該類材料層內(nèi)呈現(xiàn)鐵磁排列，層間是反鐵磁排列。A型反鐵磁材料的中心反演對稱性發(fā)生破缺，但是具備中心反演與時間反演聯(lián)合的PT對稱性，如圖 1(a)所示。這類材料的非線性光學響應是由于磁結(jié)構導致的，而且呈現(xiàn)出時間反演的奇函數(shù)特征（圖 1(b)）。由于反鐵磁材料內(nèi)部局域地保持了中心反演對稱性，而表面則發(fā)生了中心反演對稱性的破缺，因此導致了非線性光學效應主要聚集于材料表面（圖1(c)）。為了闡釋這一機制，研究團隊引入了雙層模型進行說明。以四層的A型反鐵磁材料為例，它可以被視作由三個雙層結(jié)構組合而成。由于相鄰雙層結(jié)構的磁序參量（奈爾矢量）方向相反，因此它們的非線性響應是相互抵消的。這就導致了內(nèi)部層的非線性光學效應幾乎為零，而表面層則因缺乏相鄰層的抵消作用，從而表現(xiàn)出非線性光學響應（圖 1(d)）。因此，可以預見的是，非線性光學效應將主要聚集于材料的表面，且隨著層數(shù)的增加，并不會導致非線性光學效應的增強。

圖片:89837916-009b-416d-aa13-c1e3e30aeccf.png

圖2.A型反鐵磁的有效模型的非線性光學響應 (a) A型反鐵磁的有效模型的結(jié)構。(b) 兩層有效模型的能帶。(c) 2層、4層、6層和8層有效模型計算出的總體光伏效應系數(shù)。(d) 八層有效模型結(jié)構的層分辨體光伏效應系數(shù)。

然后研究者們發(fā)展了從體獲得任意薄層哈密頓量的計算程序和非線性光學響應的層投影的計算方法。利用發(fā)展的數(shù)值計算方法，研究者們首先用蜂窩晶格的二維A型反鐵磁的有效模型驗證了他們的理論假設（圖 2）。研究結(jié)果顯示，隨著層數(shù)的遞增，該有效模型的總光電流基本維持恒定（見圖 2(c)）。同時，體光伏效應系數(shù)主要由反鐵磁體的上下表面貢獻，而在材料內(nèi)部的體光伏效應系數(shù)則非常�。ㄒ妶D 2((d)）。此外，研究者還借助密度泛函理論，對實驗上得到廣泛研究的二維反鐵磁材料CrI3等進行計算，同樣證實了該材料中的體光伏效應展現(xiàn)出趨膚效應。他們進一步探索了二次諧波和自旋光伏效應的層分布特性，發(fā)現(xiàn)與體光伏效應相似，這兩種非線性光學現(xiàn)象同樣呈現(xiàn)出趨膚效應。研究者們認為這些非線性光學響應的趨膚效應不僅存在于二維層狀A型反鐵磁體中，而是廣泛存在于反鐵磁材料中，并闡述了引發(fā)非線性趨膚效應的具體條件。

由于非線性光學響應主要集中于反鐵磁材料的表面，因此導致非線性光學效應幾乎和厚度無關，從而降低了實驗中對超薄樣品制備的需求。此外，趨膚效應還簡化了非線性效應中光電流的收集過程。鑒于材料上下表面的光電流基本相互獨立，這為獨立開發(fā)和利用上下兩層的光電流提供了可能，為光電子學和自旋電子學器件的研究開辟了新的視角和有趣的途徑（見圖3）。

圖片:9f6e5980-1f55-4901-b2b3-685355809973.png

圖3.利用趨膚效應的光電測量和構建的光電子學器件示意圖

該研究團隊在非線性光學領域建立了長期的合作關系，并在多個前沿方向上取得了顯著的研究成果。例如，他們在磁性材料的二次諧波效應的分類[npj Quantum Materials 8, 62 (2023)]、二維反鐵磁材料的自旋光伏效應 [npj Quantum Materials 6, 35 (2021)] 和二維滑移鐵電材料的體光伏效應 [npj Computational Materials 8, 138 (2022)] 等非線性光學領域取得了富有意義與價值的科學發(fā)現(xiàn)。

安徽大學與中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院聯(lián)合培養(yǎng)的研究生周航為本文第一作者，安徽大學為第一作者單位。

相關鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.236903