近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李燦團(tuán)隊(duì)在表面等離激元光催化水分解的機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展，確認(rèn)金屬-半導(dǎo)體界面可同時(shí)作為熱空穴的捕獲位點(diǎn)和水氧化的反應(yīng)中心，并實(shí)現(xiàn)了可見光下水的完全分解。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》上（J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b04470 ）。 z=_{jjs  
-\$cGIL  
pe%)G6@G  
　　利用光催化分解水將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，受到全世界廣泛的關(guān)注。表面等離激元光催化劑由于其具有拓展可見光吸收的潛力進(jìn)而提高太陽能制氫轉(zhuǎn)化效率，近年來受到學(xué)術(shù)界越來越多的重視。在太陽能分解水制氫過程中，水的氧化反應(yīng)是瓶頸反應(yīng)。因此，研究光催化的水氧化過程一直是重點(diǎn)和難點(diǎn)。然而到目前為止，學(xué)術(shù)界對于表面等離激元產(chǎn)生的熱空穴用于氧化水的機(jī)理和反應(yīng)中心并不清楚。 mRY6[*u  
r(T/^<  
　　在本工作中，研究人員制備了納米Au/TiO2表面等離激元催化劑，發(fā)現(xiàn)其水氧化反應(yīng)受到二氧化鈦表面結(jié)構(gòu)的極大影響；通過表面光電壓譜（SPV）在單個(gè)粒子上的成像表征，發(fā)現(xiàn)表面等離激元誘導(dǎo)產(chǎn)生的熱空穴主要分布在Au-TiO2的界面附近。進(jìn)一步通過選擇性光沉積實(shí)驗(yàn)并結(jié)合高分辨元素成像表征，清楚地表明Au-TiO2的界面是光催化氧化水反應(yīng)的活性中心；理論計(jì)算結(jié)果也表明，Au/TiO2催化劑界面處的獨(dú)特的Au-O-Ti結(jié)構(gòu)能夠有效降低反應(yīng)的活化能，是水氧化反應(yīng)的活性中心�；�于此進(jìn)展，研究人員利用表面等離子激元催化劑構(gòu)筑了Z-scheme體系，實(shí)現(xiàn)了可見光下水的完全分解反應(yīng)。更重要的是，該研究團(tuán)隊(duì)最近構(gòu)筑的全固態(tài)的Z-scheme人工光合體系同樣也實(shí)現(xiàn)了可見光下水的完全分解（J. Catal.）。 }2A1Yt:^P  
5yiiPK$qr  
　　該工作解決了長期以來表面等離激元光催化劑水氧化活性位點(diǎn)的疑難問題，并基于表面等離激元催化劑實(shí)現(xiàn)了可見光下水的完全分解反應(yīng)，為設(shè)計(jì)優(yōu)化界面結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)高效表面等離激元催化劑水分解反應(yīng)提供了新思路。 N>Y50  
5a!e

%jj  
　　該工作得到了科技部973項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的資助。