非晶合金，又稱金屬玻璃，是由金屬鍵主導(dǎo)的原子玻璃體系，它具有類似于硬球堆積的微觀結(jié)構(gòu)，為探索非晶態(tài)材料的基本物理問題提供了有代表性的模型；非晶合金無序結(jié)構(gòu)所帶來的優(yōu)異力學(xué)、物理和化學(xué)性能，使其在很多高新技術(shù)領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。與其他玻璃的形成一樣，非晶合金是通過快速冷卻高溫合金熔體，抑制結(jié)晶并在一定溫度時(shí)發(fā)生玻璃轉(zhuǎn)變 (Glass Transition) 而形成的。玻璃轉(zhuǎn)變是與非晶合金的形成、微觀結(jié)構(gòu)與宏觀物性等密切相關(guān)的物理過程，但其本質(zhì)并不能通過傳統(tǒng)的熱力學(xué)相變理論描述，是當(dāng)前凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)所面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。傳統(tǒng)意義上的熱力學(xué)相變一般都會(huì)對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)序參量的明顯變化，但合金熔體在快速冷卻過程中其動(dòng)力學(xué)急劇慢化（粘度和結(jié)構(gòu)弛豫時(shí)間在幾十度的溫區(qū)內(nèi)增加十幾個(gè)量級(jí)），但通過各種衍射方法測(cè)得的微觀結(jié)構(gòu)特征變化卻微乎其微。如何理解過冷液體動(dòng)力學(xué)慢化及玻璃轉(zhuǎn)變的微觀結(jié)構(gòu)起源，是非晶合金領(lǐng)域當(dāng)前亟需解決的核心問題之一。近十多年來，發(fā)現(xiàn)隨溫度降低，其動(dòng)力學(xué)行為變慢的同時(shí)也伴隨著特殊局域幾何結(jié)構(gòu)特征（短程序）的演化，有人進(jìn)而嘗試建立合金熔體中短程幾何結(jié)構(gòu)序與慢動(dòng)力學(xué)之間的關(guān)聯(lián)，將其解釋為慢化動(dòng)力學(xué)的結(jié)構(gòu)起源。　　最近, 中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心極端條件物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室汪衛(wèi)華研究組博士生胡遠(yuǎn)超和北京計(jì)算科學(xué)研究中心研究員管鵬飛，香港城市大學(xué)教授楊勇及新加坡南洋理工大學(xué)博士后李艷偉合作，對(duì)此提出異議，發(fā)現(xiàn)受限狀態(tài)下的非晶合金過冷液體中慢動(dòng)力學(xué)與短程幾何結(jié)構(gòu)序（特征原子團(tuán)簇）之間沒有關(guān)聯(lián)；構(gòu)建了慢動(dòng)力學(xué)與原子構(gòu)型本征關(guān)聯(lián)之間的耦合關(guān)系，并發(fā)現(xiàn)由該本征關(guān)聯(lián)定義的靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度無論是在受限還是在非受限體系中，可對(duì)慢動(dòng)力學(xué)作普適描述，揭示了該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度在玻璃轉(zhuǎn)變中的主導(dǎo)作用。 fny|^F]w  
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　　通過對(duì)受限和非受限非晶合金過冷液體的計(jì)算模擬研究發(fā)現(xiàn)，在受限過冷液體中，其結(jié)構(gòu)弛豫隨著受限程度的增加而變慢，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)玻璃轉(zhuǎn)變，但其幾何結(jié)構(gòu)短程序的特征（如二十面體等團(tuán)簇的含量）卻基本保持不變（圖1）。該結(jié)果揭示了在受限體系中，慢動(dòng)力學(xué)和幾何結(jié)構(gòu)短程序之間并未表現(xiàn)出其在非受限體系中所呈現(xiàn)的關(guān)聯(lián)性，表明幾何結(jié)構(gòu)短程序（如二十面體團(tuán)簇等）并不能作為非晶合金體系中玻璃轉(zhuǎn)變的微觀結(jié)構(gòu)起源。這一結(jié)論也引伸出關(guān)系到玻璃轉(zhuǎn)變結(jié)構(gòu)起源的核心問題：能否找到與微觀結(jié)構(gòu)相關(guān)的靜態(tài)參量來統(tǒng)一地描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動(dòng)力學(xué)？ !O|d,)$q  
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　　他們基于受限體系在結(jié)構(gòu)弛豫過程中表現(xiàn)出的構(gòu)型關(guān)聯(lián)，研究了不同條件下構(gòu)型之間相似度隨時(shí)間的演化，發(fā)現(xiàn)了本征構(gòu)型相似度與結(jié)構(gòu)弛豫時(shí)間之間的耦合關(guān)系（圖2）；由該本征相似度出發(fā)，他們定義了靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度：反映過冷液體中的無序亞穩(wěn)狀態(tài)（amorphous metastable states）的平均關(guān)聯(lián)長度。研究發(fā)現(xiàn)該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度是控制受限體系中慢動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵因素（圖2）。根據(jù)有限尺度標(biāo)度分析（finite-size scaling analysis），進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度也控制著非受限非晶合金過冷液體的慢動(dòng)力學(xué)（圖3），說明定義的靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度可以同時(shí)描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動(dòng)力學(xué)，表明控制非晶合金過冷液體慢動(dòng)力學(xué)乃至玻璃轉(zhuǎn)變的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)因素并不是幾何結(jié)構(gòu)短程序，而是反映構(gòu)型間空間關(guān)聯(lián)的靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度。此外，基于動(dòng)力學(xué)非均勻性定義的關(guān)聯(lián)長度與靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度之間的差異表明過冷液體中的動(dòng)力學(xué)非均勻性可能并不是其慢動(dòng)力學(xué)的根源，而是伴隨動(dòng)力學(xué)變化的本質(zhì)特征（圖3）。該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度的相關(guān)性質(zhì)可以從無序一級(jí)相變理論（random first-order transition theory）出發(fā)得到很好的解釋，表明非晶合金玻璃轉(zhuǎn)變也具有一定的熱力學(xué)基礎(chǔ)，并非是一個(gè)純粹的動(dòng)力學(xué)過程。該研究結(jié)果為更全面、深入地認(rèn)識(shí)非晶合金的幾何結(jié)構(gòu)序、了解玻璃轉(zhuǎn)變的本質(zhì)，以及建立玻璃轉(zhuǎn)變的統(tǒng)一理論提供了全新的視角，對(duì)推動(dòng)非晶合金的實(shí)驗(yàn)研究及產(chǎn)業(yè)發(fā)展具有一定的指導(dǎo)意義。該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度的提出為理解非晶合金玻璃轉(zhuǎn)變結(jié)構(gòu)相關(guān)的起源提供了一縷曙光，但是否存在控制慢動(dòng)力學(xué)乃至玻璃轉(zhuǎn)變的純幾何結(jié)構(gòu)序參量仍然是值得深入研究的重要科學(xué)問題。目前在膠體和高分子體系中，人們已經(jīng)可以通過實(shí)驗(yàn)手段來測(cè)量相應(yīng)構(gòu)型空間關(guān)聯(lián)，而對(duì)金屬玻璃體系，很難直接觀測(cè)原子尺度上的動(dòng)力學(xué)行為，因而新的實(shí)驗(yàn)表征技術(shù)和方法的開發(fā)是當(dāng)前非晶合金研究的一個(gè)重要方向。 Dp1FX"
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　　成果以Configuration correlation governs slow dynamics of supercooled metallic liquids 為題發(fā)表在2018年《美國國家科學(xué)院院刊》（PNAS）上。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技委、中科院及北京計(jì)算科學(xué)研究中心的資助。 as#_Fer`U  
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文章鏈接：http://www.pnas.org/content/early/2018/05/30/1802300115