中科院大連化物所新型寬光譜捕光催化劑研究取得新進展
近日,中國科學院大連化學物理研究所太陽能研究部中科院院士李燦、研究員章福祥等在新型寬光譜捕光催化劑開發(fā)研究中取得新進展,設(shè)計合成了一種Cd-MOFs新結(jié)構(gòu)單晶,具有寬光譜可見光吸收功能,以及可見光催化水氧化和水還原雙功能性能。相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《先進材料》(Advanced Materials)上。
利用太陽光催化分解水制氫是轉(zhuǎn)化太陽能到化學能的一種重要方式,其太陽能轉(zhuǎn)化效率是由光催化劑的捕光效率、電荷分離效率和表面催化效率的乘積共同決定的,其中捕光效率受半導體光催化的吸光范圍影響,一般吸光范圍越寬其理論太陽能轉(zhuǎn)化效率越高,由此可見光催化劑具有寬光譜捕光是實現(xiàn)太陽能高效轉(zhuǎn)化的前提和基礎(chǔ)。近年來,李燦、章福祥等人圍繞寬光譜捕光催化新材料的開發(fā)進行了大量探索研究,相繼設(shè)計合成了系列氮摻雜氧化物(J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 5651–5659; Chem.Commun., 2014, 50, 14415-1441; J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 18870–18877; Dalton Trans., 2017, 46, 10707-10713)、鹵氧化物(Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1701392),以及含氧酸鹽(Adv. Energy Mater. DOI:10.1002/aenm.201801660)等新型寬光譜可見光響應(yīng)新材料,展示了可見光激發(fā)催化分解水放氫和放氧半反應(yīng)性能,顯示了在太陽能到化學能轉(zhuǎn)化的應(yīng)用前景。 在本工作中,該研究團隊繼續(xù)將寬光譜捕光新催化劑開發(fā)拓展至金屬有機框架(MOFs)類材料,發(fā)現(xiàn)Cd-MOFs材料在可見光激發(fā)下具有水氧化和水還原的雙重功能。通過合理選擇1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘作為有機配體,與鎘離子配位合成出了新型的二維鎘基金屬有機框架單晶材料(Cd-TBAPy)。研究表明,該材料不僅具有良好的可見光吸收功能,同時具有合適的能帶位置,能夠滿足光催化水分解的熱力學要求。光催化測試表明,在擔載合適的助催化劑及使用犧牲試劑的條件下,該材料可以在可見光照射下分別實現(xiàn)水氧化和水還原半反應(yīng),且在420nm光照射下,測得產(chǎn)氧反應(yīng)的表觀量子效率(AQE)為5.6%。通過熒光光譜和理論計算分析發(fā)現(xiàn),合適的助催化劑擔載及Cd-TBAPy具備的二維層狀π共軛體系共同作用是該材料表現(xiàn)出獨特光催化性能的主要原因。該研究結(jié)果表明MOFs類材料在光化學轉(zhuǎn)化應(yīng)用方面具有一定前景。 該研究工作得到國家自然科學基金委、科技部、中科院和大連市等方面的基金支持。 關(guān)鍵詞: 光譜
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