最近，中國(guó)科學(xué)院副院長(zhǎng)、中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授侯建國(guó)領(lǐng)銜的單分子科學(xué)團(tuán)隊(duì)的董振超、張楊研究小組，利用掃描隧道顯微鏡（STM）誘導(dǎo)單分子電致發(fā)光技術(shù)，首次清晰地展示了等離激元納腔中人工構(gòu)筑酞青染料分子鏈結(jié)構(gòu)的單光子超輻射現(xiàn)象，并且研究了納腔等離激元對(duì)于分子鏈超輻射行為的影響。國(guó)際物理學(xué)術(shù)期刊《物理評(píng)論快報(bào)》于6月12日在線發(fā)表了這項(xiàng)成果。 Jot7 L%,TB  
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　　在分子系統(tǒng)中，多個(gè)發(fā)光體可以通過相干偶極相互作用形成離域的集體態(tài)，它們?cè)诜肿娱g能量轉(zhuǎn)移、光合作用以及量子體系設(shè)計(jì)等方面具有重要的作用。單光子超輻射態(tài)是其中一種特別有趣的具有量子相干特性的離域集體態(tài)，其特征是所有發(fā)光單體的同相耦合，其量子本質(zhì)是所有可能直積態(tài)（某個(gè)發(fā)光單體處于激發(fā)態(tài)而所有其它發(fā)光體處于基態(tài)）的量子疊加。但是，由于分子間的相干偶極相互作用會(huì)受到分子數(shù)目、分子間距、偶極取向等諸多因素的影響，因此，精確調(diào)控分子體系并定量研究相關(guān)的單光子超輻射態(tài)非常困難。 Wo(m:q(Om  
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　　中國(guó)科大單分子科學(xué)團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于發(fā)展將STM高分辨空間表征和光學(xué)技術(shù)高靈敏譜學(xué)探測(cè)相結(jié)合的聯(lián)用系統(tǒng)，特別是通過巧妙調(diào)控隧道結(jié)納腔等離激元的寬頻、局域與增強(qiáng)特性，極大地豐富了測(cè)量和調(diào)控手段，拓展了測(cè)量極限，為在單分子尺度上觀察和調(diào)控分子的光電行為提供了新的機(jī)會(huì)。在這個(gè)工作中，他們將STM的單分子操縱能力、絕緣氯化鈉薄層的脫耦合作用、以及納腔等離激元的局域增強(qiáng)效應(yīng)結(jié)合起來，構(gòu)筑了包含2到12個(gè)酞青染料分子的有序分子鏈結(jié)構(gòu)，并且研究了通過局域隧穿電子激發(fā)的這些分子鏈體系的發(fā)光特性及其隨鏈長(zhǎng)的演化。利用亞納米空間分辨的電致熒光成像技術(shù)，他們發(fā)現(xiàn)發(fā)光強(qiáng)度最大并且能量最低的發(fā)光峰模式對(duì)應(yīng)于所有的分子偶極以共線同相的方式耦合在一起，即該發(fā)光模式對(duì)應(yīng)于超輻射模式。進(jìn)一步的分子鏈光子發(fā)射統(tǒng)計(jì)特性的測(cè)量表明分子鏈的發(fā)光具有單光子發(fā)射特性，即整個(gè)分子鏈處于單激子態(tài)，必須被當(dāng)作是單一的量子體系來看待。這表明，當(dāng)分子鏈體系中的一個(gè)分子被局域電子激發(fā)后，激發(fā)能會(huì)迅速地離域到整個(gè)分子鏈，形成單激子超輻射態(tài)，進(jìn)而產(chǎn)生單光子超輻射現(xiàn)象。此外，他們還發(fā)現(xiàn)納腔等離激元會(huì)影響單光子超輻射峰的展寬和強(qiáng)度及其隨鏈長(zhǎng)的演化行為，但是并不會(huì)影響通過分子間偶極耦合建立的超輻射態(tài)的內(nèi)在相干特性。這些結(jié)果不僅提供了對(duì)分子體系集體模式以及它們與局域納腔等離激元相互作用的新理解，而且也為研究分子間相互作用以及多體相互作用提供了新途徑。 D*>#]0X  
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　　駱陽和陳功為這篇文章的共同第一作者。該系列研究工作得到科技部、基金委、中科院、教育部、安徽省等的支持。 O!t=,F1j  
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　　論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.233901