大連化物所在全無(wú)機(jī)非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理研究中獲進(jìn)展
近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組研究員韓克利團(tuán)隊(duì)在全無(wú)機(jī)非鉛四重鈣鈦礦納米晶發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一系列新型非鉛四重鹵化物鈣鈦礦納米晶的發(fā)光增強(qiáng)機(jī)制,并依此制備高性能光電探測(cè)器! 全無(wú)機(jī)CsPbX3(X = Cl,Br,I)型鈣鈦礦納米晶體已在光電子器件領(lǐng)域中得到廣泛研究。由于鉛的高毒性,人們一直在尋找鉛的替代元素。非鉛鹵化鈣鈦礦型納米晶因其低毒性,高穩(wěn)定性和化學(xué)多樣性而受到關(guān)注。韓克利團(tuán)隊(duì)前期已開發(fā)出A3M'2X9(Angew. Chem. Int. Edit.,2017)、A2MM'X6(J. Am. Chem. Soc.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2019;Sci. China Chem.,2019;Sci. Bull.,2020;ACS Cent. Sci.,2020;J. Phys. Chem. Lett.,2020)和A2BX6(Angew. Chem. Int. Edit.,2020)型非鉛鈣鈦礦納米晶并揭示其發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理。然而,基于這些非鉛鈣鈦礦型納米晶的光電子器件研究進(jìn)展有限。因此,通過(guò)揭示新型非鉛鈣鈦礦納米晶的載流子動(dòng)力學(xué),并依此將其有效地應(yīng)用在光電子器件領(lǐng)域方面具有重要意義。 該團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了一系列空位有序的四重鈣鈦礦型膠體納米晶,通過(guò)對(duì)Cs4MnBi2Cl12納米晶合金化,可將其熒光量子產(chǎn)率提高近100倍。載流子超快動(dòng)力學(xué)研究發(fā)現(xiàn),在四重鈣鈦礦納米晶Cs4MnBi2Cl12中,自由激子迅速自捕獲為“自陷激子”,進(jìn)而發(fā)生自陷激子輔助的給體—受體(Mn2+)能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。合金化可以消除與能量轉(zhuǎn)移相互競(jìng)爭(zhēng)的超快缺陷態(tài)捕獲過(guò)程,并可提升納米晶的結(jié)晶度,進(jìn)而大幅度提升發(fā)光效率。基于合金化的四重鈣鈦礦納米晶具有結(jié)晶度高、載流子壽命長(zhǎng)等特性,該團(tuán)隊(duì)還制備了基于該納米晶的光電探測(cè)器,該探測(cè)器具有超高響應(yīng)度(0.98×104A/W),該靈敏度遠(yuǎn)高于以往報(bào)道的基于非鉛鈣鈦礦納米晶的光電探測(cè)器。四重鈣鈦礦型納米晶為光電應(yīng)用開辟了新的可能性。 |