近日，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所空天激光技術(shù)與系統(tǒng)部王俊研究員團(tuán)隊(duì)和湖南大學(xué)潘安練教授團(tuán)隊(duì)合作，在小角度（<5°）轉(zhuǎn)角雙層MoS2中扭轉(zhuǎn)角度變化對(duì)材料晶格結(jié)構(gòu)及其二次諧波特性的調(diào)控研究方面取得進(jìn)展。相關(guān)成果以“Nonlinear Optical Response modulated by lattice reconstruction in small-angle twisted bilayer MoS2”為題發(fā)表在Advanced Optical Materials上。

材料本征光學(xué)特性的研究及其進(jìn)一步調(diào)控，是實(shí)現(xiàn)材料應(yīng)用的基礎(chǔ)，具有非常重要的地位和作用。研究人員采用化學(xué)氣相沉積法（CVD）與pick-up轉(zhuǎn)移方法，精準(zhǔn)控制角度，制備了一系列小角度轉(zhuǎn)角雙層MoS2樣品，利用掃描隧道顯微鏡（STM）與自行搭建的二次諧波（SHG）測(cè)量裝置，系統(tǒng)研究了轉(zhuǎn)角這一自由度對(duì)材料晶格結(jié)構(gòu)和SHG特性的調(diào)制。

研究發(fā)現(xiàn)，隨著扭轉(zhuǎn)角度θ從1°增大到4°，轉(zhuǎn)角雙層MoS2晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，進(jìn)而調(diào)控其二次諧波特性。STM研究證明θ≤ 2°時(shí)晶格重構(gòu)的存在，同時(shí)發(fā)現(xiàn)當(dāng)θ趨于0°時(shí)會(huì)出現(xiàn)不同高對(duì)稱性結(jié)構(gòu)。不同高對(duì)稱性結(jié)構(gòu)的占有率變化會(huì)導(dǎo)致層間分離，占有率變化的角度依賴性基本上主導(dǎo)了高頻拉曼模式的演變。此外，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)扭轉(zhuǎn)角度θ從2°變化到3°時(shí)，其吸收光譜和 SHG 中的 C 激子峰發(fā)生偏移，這一現(xiàn)象可以歸因于兩方面：（1）由能帶嵌套產(chǎn)生的C 激子具有多組分性質(zhì)，（2）晶格重構(gòu)現(xiàn)象中不同高對(duì)稱結(jié)構(gòu)的占有率變化。這兩方面共同對(duì)能帶結(jié)構(gòu)帶來(lái)了影響。單層樣品和轉(zhuǎn)角樣品SHG強(qiáng)度和 χ(2)的對(duì)比進(jìn)一步說(shuō)明了層堆疊導(dǎo)致的晶格結(jié)構(gòu)變化被反演到能帶結(jié)構(gòu)中，而能帶結(jié)構(gòu)變化被線性和非線性光譜所捕獲。

研究揭示了小轉(zhuǎn)角雙層 MoS2系統(tǒng)中晶格重構(gòu)與線性和非線性光譜之間的關(guān)系。研究結(jié)果有望進(jìn)一步促進(jìn)小角度轉(zhuǎn)角體系中光學(xué)行為的調(diào)制，并為未來(lái)小角度轉(zhuǎn)角雙層 MoS2在非線性光學(xué)器件中的應(yīng)用提供可能。

圖片:W020240116631785337192_ORIGIN.jpg

圖1.（a）θ=1.5°轉(zhuǎn)角雙層MoS2的STM掃描圖像。單層MoS2和小角度轉(zhuǎn)角雙層MoS2（1°-4°）中的（b）Raman光譜，和（c）吸收光譜。（d）θ = 2°轉(zhuǎn)角雙層 MoS2在不同激發(fā)波長(zhǎng)（800-980 nm）下的 SHG 光譜。（e）分別從θ=2°和θ=3°的樣品中提取的幾個(gè)典型的 SHG 光譜。（f）能帶結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)化示意圖。

相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重大研發(fā)計(jì)劃支持。

相關(guān)鏈接：https://doi.org/10.1002/adom.202302407