近日，吉林大學材料科學與工程學院張立軍教授團隊與南京大學譚海仁教授、劍橋大學Samuel D. Stranks教授團隊合作，在大面積全鈣鈦礦疊層太陽能電池的電子傳輸層界面優(yōu)化設計方向取得重要進展。研究圍繞大尺寸太陽能電池器件的電子傳輸層界面優(yōu)化這一關鍵科學問題，創(chuàng)新性地引入包含一組含氟胺配體有機分子的定制二維鈣鈦礦插層，從而改善界面接觸，優(yōu)化電子提取和傳輸過程，實現了相應尺寸下全鈣鈦礦疊層電池的當前世界最高效率，成果以“Homogenized contact in all-perovskite tandems using tailored 2D perovskite”為題，于10月14日發(fā)表在Nature期刊。

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圖1.TTDL對電子傳輸層界面的均勻性提升

目前鈣鈦礦疊層電池大尺寸器件與小尺寸器件之間的光電轉換效率差異是制約鈣鈦礦疊層電池產業(yè)化進程的重要因素。在本研究中，合作團隊提出了一個全新的關鍵效率影響因素，即電子傳輸層（C60）沉積過程形成的頂部電子傳輸層界面的不均勻性與低接觸質量。合作團隊通過實驗研究和理論模擬相結合，創(chuàng)新性的在頂部電子傳輸層界面引入4-氟苯乙胺（F-PEA）和4-三氟甲基苯胺（CF3-PA）的混合物，形成定制的二維鈣鈦礦層（TTDL，圖1a）。這種設計在優(yōu)化電子傳輸層界面均勻性（圖1b-d）的同時，有效避免二維鈣鈦礦層帶來的面外方向電子輸運抑制。

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圖2.TTDL對電子傳輸界面處不均勻能級對齊的改善、吸附能均勻化、電荷連通性的提升

合作團隊通過原子尺度的第一性原理材料模擬揭示了TTDL改善電子傳輸界面均勻性與優(yōu)化電子傳輸的機理。在均勻性優(yōu)化方面，二維鈣鈦礦層可以屏蔽三維鈣鈦礦中不同缺陷類型導致的與C60界面的能級對齊紊亂（圖2a）；并且在與C60吸附方面也表現出相對三維鈣鈦礦波動更小的吸附能（圖2b）。在電子傳輸優(yōu)化方面，CF3-PA的引入可以明顯改善基于F-PEA的二維鈣鈦礦面外方向導帶邊緣附近電子態(tài)的分布，實現電子維度調控，提升電荷連通性（圖2c），進而顯著改善由于二維鈣鈦礦層引入導致的短路電流抑制（圖2d）。

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圖3.TTDL提升全鈣鈦礦疊層太陽能電池器件性能

基于這種優(yōu)化后的電子傳輸層的1.05cm2全鈣鈦礦疊層太陽能電池器件實現了高達28.2%的認證光電轉換效率（圖3a）。此效率為目前該尺寸下全鈣鈦礦疊層電池的當前世界最高效率（圖3b）。相關結果已被收錄到國際權威的太陽能電池世界紀錄效率表《Solar cell efficiency tables》中。

該工作首次揭示了鈣鈦礦太陽能電池頂部電子傳輸層界面較差的均勻性對大面積電池器件效率的不利影響，并提出了一種創(chuàng)新的優(yōu)化策略與原子尺度的機理解釋，有助于解決大面積全鈣鈦礦疊層電池效率難以提升的科學難題，對鈣鈦礦光伏模塊的最終商業(yè)化應用具有重要科學意義。

南京大學博士生王玉瑞、林仁興助理教授、博士生劉陳帥宇、吉林大學博士生王嘯宇、劍橋大學博士生Cullen Chosy為共同第一作者。通訊作者為劍橋大學Samuel D. Stranks教授、吉林大學張立軍教授、南京大學譚海仁教授。合作團隊在吉林大學的研究工作得到了國家杰出青年科學基金、基金委與香港研究資助局聯(lián)合科研資助基金合作研究重點項目的資助，以及吉林大學高性能計算中心提供的計算資源支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08158-6