超高靈敏度探測(cè)和超高空間分辨率成像是所有光學(xué)探測(cè)和成像工具的終極奮斗目標(biāo),將二者結(jié)合起來(lái)將成為揭示微觀世界物理和化學(xué)現(xiàn)象及其本源機(jī)理的強(qiáng)大武器。拉曼光譜通過(guò)光與分子的非彈性散射光譜信息揭示分子內(nèi)部的轉(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)形態(tài),是識(shí)別分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的有效手段,也是研究分子結(jié)構(gòu)變化的重要工具,已經(jīng)廣泛應(yīng)用于自然科學(xué)的各個(gè)領(lǐng)域。在過(guò)去的幾十年里,科學(xué)家們一直致力于探索和開(kāi)發(fā)各種方法,提高拉曼光譜探測(cè)的信號(hào)靈敏度和成像的空間分辨率,以實(shí)現(xiàn)更小基團(tuán)乃至單個(gè)分子的化學(xué)識(shí)別成像這一宏偉的目標(biāo)。 i~<.@&vt
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2013年,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的董振超和侯建國(guó)研究團(tuán)隊(duì)利用基于STM技術(shù)的針尖增強(qiáng)拉曼光譜(TERS),成功實(shí)現(xiàn)了分子尺度上亞納米空間分辨率的單分子光學(xué)拉曼成像(Nature 498, 82-86, 2013),該研究成果入選2013年度“中國(guó)科學(xué)十大進(jìn)展”。然而傳統(tǒng)的拉曼增強(qiáng)原理(Rev. Mod. Phys. 57, 783-826, 1985)難以解釋實(shí)驗(yàn)上觀察到的亞納米空間分辨率的物理根源,因而對(duì)該實(shí)驗(yàn)的物理解釋成了困惑學(xué)術(shù)界的一個(gè)亟待解決的難題。最近,中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(籌)光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員李志遠(yuǎn)帶領(lǐng)博士生張超和陳寶琴,基于分子在TERS系統(tǒng)的納米間隙(nanogap)中的自相互作用,提出了一種對(duì)傳統(tǒng)的拉曼增強(qiáng)原理進(jìn)行修正的方法,成功解釋了利用TERS得到亞納米空間分辨率拉曼成像的物理機(jī)制。在此基礎(chǔ)上,發(fā)展了一套普遍適用于微納光學(xué)結(jié)構(gòu)的新拉曼散射理論。 D]'8BS3
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