近日，中國科學院大連化學物理研究所化學動力學研究室分子光化學動力學研究組研究員袁開軍和副研究員隋來志團隊，利用自主開發(fā)的高壓超快光譜，揭示了Cs2NaInCl6:Sb³⁺晶體經(jīng)過高壓作用后產(chǎn)生白光發(fā)射的機理。

隨著固態(tài)照明技術(shù)的發(fā)展，尋找高效穩(wěn)定的發(fā)光材料，尤其是單組分白光發(fā)光材料的研究得到廣泛關(guān)注。其中，無鉛金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于強烈的電子-聲子耦合作用可產(chǎn)生寬帶自陷態(tài)激子（STE）發(fā)射而備受矚目。鈣鈦礦中Sb³⁺離子的STE發(fā)射對晶體場環(huán)境具有敏感性。壓力作為一種極端條件，可有效改變材料內(nèi)部原子之間的相互作用，從而引起材料的電子結(jié)構(gòu)和晶體場發(fā)生變化。因此，通過施加壓力，有望精準調(diào)控Sb³⁺離子的STE發(fā)射，為實現(xiàn)單組分寬帶白光發(fā)射提供了新途徑。

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袁開軍團隊致力于極端條件下先進材料的超快光譜和動力學研究，并取得了一系列進展。本工作剖析了無鉛雙鈣鈦礦Cs2NaInCl6:Sb³⁺晶體在高壓條件下的光學性質(zhì)，并結(jié)合高壓光學、高壓同步輻射以及理論計算進行了全面研究。研究表明，在高壓環(huán)境下，Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經(jīng)歷相變后STE發(fā)射強度顯著增加，提升160倍。在高壓釋放后，Cs2NaInCl6:Sb³⁺晶體呈現(xiàn)出少見的白光發(fā)射的特性。

瞬態(tài)吸收光譜的測量表明，材料常壓下以及經(jīng)高壓處理后會出現(xiàn)相干聲子振蕩現(xiàn)象。在常壓條件下，Cs2NaInCl6:Sb³⁺⁺晶體中的電子與兩類聲子模式（A1g和T2gIn）發(fā)生顯著的耦合。然而，經(jīng)過高壓處理后，電子與T2gIn模式的聲子耦合消失，表明局部八面體的對稱性遭到破壞，產(chǎn)生了非對稱的晶體場環(huán)境。這種環(huán)境改變造成新的低能STE發(fā)射，從而使得晶體呈現(xiàn)白光發(fā)射現(xiàn)象。該研究揭示了電子-聲子耦合與STE發(fā)射之間的密切關(guān)系，為設(shè)計和合成新型單組分白光金屬鹵化物鈣鈦礦提供了新策略。

相關(guān)研究成果以Uncovering White Light Emission in Pressure-Treated Sb-Doped Double Perovskite by Coherent Optical Phonon為題，發(fā)表在《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到國家自然科學基金和中國科學院等的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202312316