繼無機鈣鈦礦疊層光伏領域實現(xiàn)突破后，華南理工大學嚴克友教授團隊在高能量密度鋰金屬電池領域又取得重大進展。該成果為研發(fā)、制造新一代高性能鋰電池、推動新能源汽車以及光伏-儲能一體化等領域發(fā)展提供了新的關鍵技術。

該團隊針對鋰金屬負極在碳酸酯電解液的界面穩(wěn)定性難題，利用單斜相m-Li2ZrF6 納米顆粒作為添加劑，成功在鋰金屬負極表面構建了具有優(yōu)異電化學性能的基于三方相t-Li2ZrF6固態(tài)電解質界面，實現(xiàn)了鋰金屬電池在高載量、低N/P值和超高倍率下的穩(wěn)定循環(huán)，能夠在2C的倍率下循環(huán)3000次后依然擁有80%的容量保持率，達到同級別最高水平。

由于m-Li2ZrF6 納米顆粒的合成工藝簡單，具備大規(guī)模生產(chǎn)條件，為鋰金屬電池的廣泛應用提供了解決方案。研究成果歷經(jīng)2年5個月的4輪審稿、修改，最終以“Li2ZrF6 basedelectrolytes for durable lithium metal batteries”（六氟鋯酸鋰基耐用型鋰金屬電池）為題發(fā)表在國際頂尖學術期刊Nature上。

該論文第一完成單位為華南理工大學，徐慶帥博士為第一作者，丘勇才、嚴克友教授領導了該項目團隊，嚴克友為通訊作者。昆明理工大學李坦副教授、溫州大學居治金教授為共同第一作者。浙江工業(yè)大學陶新永教授、中國科學院物理研究所李泓研究員、北京航空航天大學郭林教授為共同通訊作者。該工作得到了海外高層次人才計劃、國家自然科學基金和重點研發(fā)計劃，廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊及青年拔尖人才計劃、興華人才計劃的基金的大力支持。

鋰金屬電池憑借鋰金屬負極極低的電化學還原電位和超過高的理論比容量，而被認為是最有潛力的下一代電池候選者，它有潛力將現(xiàn)有鋰離子電池的能量密度提升一倍。然而目前，基于鋰離子電池的碳酸酯基電解液體系，與鋰金屬電池仍然無法很好地兼容。其根本原因在于，目前的商業(yè)電解液無法在鋰金屬負極表面形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質界面。這種缺陷不僅會造成鋰枝晶的生長，帶來電池爆炸的風險，還會嚴重影響鋰金屬電池的循環(huán)壽命。如何在鋰金屬負極界面表面構建同時具有高電子絕緣性、高離子電導率和高化學穩(wěn)定的理想型固態(tài)電解質界面，一直是這一研究中的關鍵難題。

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該工作創(chuàng)新點和作用機理示意圖

針對以上難點，研究團隊基于理論計算，驗證了以t-Li2ZrF6晶體構建理想型固態(tài)電解質界面的可行性，首次提出用電場驅動m-Li2ZrF6轉化為t-Li2ZrF6來構筑固態(tài)電解質界面的策略。相關實驗表明，這一策略不僅能夠憑借優(yōu)異的電子絕緣性阻止電子擊穿固態(tài)電解質界面進而抑制電解液的分解，還能夠為Li+ 提供快速遷移的通道，提高鋰金屬電池的倍率性能。此外，t-Li2ZrF6晶體表面豐富的親鋰位點能夠和其內部的離子通道一起，誘導鋰金屬均勻沉積，抑制鋰枝晶的生長，從而提高鋰金屬電池的安全性。同時，過量m-Li2ZrF6添加劑不僅能夠改善傳統(tǒng)添加劑在循環(huán)中被耗盡的缺陷，還能夠通過ZrF62-離子及時修復破損的固態(tài)電解質界面，為鋰金屬負極的界面穩(wěn)定性提供長期保護。

基于上述優(yōu)勢，m-Li2ZrF6納米添加劑能夠使Li||LiFePO4電池在普通商業(yè)碳酸酯電解液中，以2C的倍率穩(wěn)定循環(huán)3000次，且擁有超過80%的容量保持率。這項工作為鋰金屬負極界面保護提供了新的研究材料和思路。

日前，嚴克友教授團隊成功制備了全球首個2端全無機鈣鈦礦疊層電池，相關成果以“Durable all Inorganicperovskite tandem photovoltaics”為題發(fā)表在Nature上，受到各界關注。本文是時隔一個多月后，該團隊發(fā)表在Nature上的又一重大成果。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08294-z